Kresimon, Jutta:

Untersuchung humaner Körperflüssigkeiten und Ausscheidungsprodukte auf metall- und metalloidorganische Verbindungen mittels HG/LT-GC/ICP-MS

Essen (2002), 240 Bl.
Dissertation / Fach: Chemie
Fakultät für Chemie
Fakultät für Chemie » Analytische Chemie
Dissertation
Abstract:
Die hier vorgestellte HG/LT-GC/ICP-MS (hydride generation/low temperature-gas chromatography /inductively coupled plasma-mass spectrometry)-Kopplung ermöglicht eine simultane Speziierung der Elemente Antimon, Arsen, Bismut, Blei, Germanium, Iod, Quecksilber, Selen, Tellur und Zinn. Die Kombination des eigenkonstruierten gaschromatographischen Separationssystems mit einem ICP-MS-Detektor stellt ein exzellentes Verfahren zur Identifizierung von 44 Spezies mit Nachweisgrenzen im pg-Bereich dar. Die Untersuchung klinischer Proben ist ein wichtiges Gebiet in der Elementspeziierung, die die Gesamtgehaltsbestimmung immer weiter in den Hintergrund drängt. Der Bedarf an Informationen über die Mobilität, Speicherung und Toxizität von metall(oid)organischen Verbindungen in biologischen Systemen wie dem menschlichen Organismus ist essentiell und erfordert Daten nicht nur über die Konzentration der vorhandenen Metall(oid)e, sondern auch über deren Bindungsformen. Im Rahmen dieser Arbeit gelang die Anwendung der Multielement-Multispezies-Nachweismethode auf klinische Matrices. Hierbei konnten metall- und metalloidorganische Verbindungen sowohl in den Körperflüssigkeiten Speichel und Blut, als auch in den menschlichen Ausscheidungsprodukten Atem, Haar, Stuhl und Urin nachgewiesen werden. Da die Bindungsformen, in der die metall- und metalloidorganischen Verbindungen in allen klinischen Proben mit Ausnahme der Atemproben vorliegen, der Gasanalytik so nicht zugänglich sind, wurden die Analyten mittels der Hydrierungstechnik in ihre korrespondierenden flüchtigen Derivate überführt, welche dann der Separationseinheit zugeführt wurden. Studien mit Kontrolle des Ausscheidungsproduktes Urin zeigten die Auswirkung von Fischverzehr auf Arsen- und Quecksilberkonzentrationen in den Urinproben oder die forcierte Ausscheidung von Arsen-, Selen-, Quecksilber- und Zinnverbindungen nach Einnahme des metall- und metalloidbindenden Präparates Asparagus P. Studien mit Kontrolle des Ausscheidungsproduktes Stuhl zeigten die forcierte Ausscheidung von Germanium-, Arsen-, Quecksilber- und Zinnverbindungen nach Einnahme der metall- und metalloidbindenden Alge Chlorella pyrenoidosa. Ein Vergleich der Atemproben von Probanden mit und ohne Amalgamfüllungen lieferte den Nachweis von elementarem Quecksilber in der Expiration der Amalgamträger, wohingegen im Atem der amalgamfreien Probanden kein Quecksilber nachgewiesen wurde. In Speichelproben, die unmittelbar nach der Entfernung der Amalgamfüllungen genommen wurden gelang der Nachweis von Methyl-, Dimethyl- und Ethylmethylquecksilber. Ebenso konnten in Stuhlproben ein und zwei Tage nach der Entfernung von vier Amalgamfüllungen Methyl- und Dimethylquecksilber nachgewiesen werden. Nach dem Verzehr einer mit anorganischen Bismutsalzen angereicherten Mahlzeit konnte in Atemproben Mono- und Trimethylbismut sowie in Urinproben Mono- und Dimethylbismut nachgewiesen werden. Die hier durchgeführte Speziierung bei Haarproben lieferte ein breites Spektrum an metall- und metalloidorganischen Verbindungen. Für die Spezies der Elemente Arsen, Bismut, Selen, Quecksilber und Zinn konnten die unterschiedlichen Eliminierungspfade aus dem menschlichen Organismus anhand der parallelen Kontrolle der Ausscheidungsprodukte Urin und Stuhl bestimmt werden. Die Methylierung von Selen und Arsen im Organismus konnte nachgewiesen werden, wobei hier auch der Nachweis des Trimethylarsens in Humanurinen gelang. Ferner wurden für die Elemente Antimon und Bismut erste in vivo Hinweise für deren Methylierung im Organismus gefunden. Die Studien über das Element Quecksilber lassen sogar auf die Methylierung anorganischen Quecksilbers sowohl in der Mund- als auch in der Darmflora schließen.

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