Ein hybrides Simulationsverfahren für die gegenseitige Orientierung und das anschließende Verschmelzen zweier Nanopartikel

Duisburg, Essen (2012), V, 159 S.
Dissertation / Fach: Physik
Fakultät für Physik
Duisburg, Essen, Univ., Diss., 2012
Abstract:
Die fundamentalen atomaren Vorgänge beim Versintern eines Nano-Pulvers zu einem festen, nanostrukturierten Material sind bisher kaum verstanden. Aber genau diese Vorgänge bestimmen letzten Endes die Eigenschaften des Nanomaterials. Für die experimentelle Beobachtung sind die relevanten Zeitskalen im Nanosekunden-Bereich viel zu kurz, für die etablierten Simulationstechniken hingegen zu lang. Die vorliegende Arbeit beschreibt ein neuartiges, hybrides Simulationsverfahren, mittels welchem die geläufige Modellkonfiguration zweier sphärischer Partikel in anfänglich losem Kontakt untersucht wird. Durch die Verknüpfung von kinetischer Monte-Carlo-Methode mit einer deterministischen Starrkörperdynamik wird hierbei eine Erweiterung der darstellbaren Zeitspanne um drei Größenordnungen erreicht, ohne auf atomare Auflösung zu verzichten. Dieses gelingt durch ein sorgfältig abgestimmtes Modell mit wenigen Parametern, wobei hiermit gewisse Einschränkungen an die beschreibbaren Materialien einhergehen. Das charakteristische Verhalten der untersuchten Systeme besteht aus einer kurzen Phase der gegenseitigen Umorientierung der Partikel, gefolgt von einer langen Phase des Verschmelzens zu einem mehr oder weniger kompakten Körper. Während die mittlere Dauer der ersten Phase linear mit der Partikelgröße anwächst, wird für die Zeit der anschließenden Relaxation in vielen Fällen das aus der klassischen Kontinuumstheorie bekannte R^4-Gesetz bestätigt. Häufig aber führt eine besondere Form der Korngrenze auch zum Verharren in einem Zustand, der weit vom thermischen Gleichgewicht entfernt ist. Die statistische Auswertung der umfangreichen Simulationsreihen ergibt weiter, dass besonders die kleinsten Partikel zunächst derart rotieren, dass sich deren Kristallgitter entweder perfekt überdecken oder dass sich eine niedrigenergetische Korngrenze ausbilden kann. Unter diesen verhilft überraschenderweise die am häufigsten beobachtete Zwillingsgrenze zu einer deutlich verkürzten Relaxationszeit des Systems im Vergleich zu allen anderen Fällen einschließlich des kohärenten Gitters. Mit zunehmendem Radius finden sich die Primärpartikel dagegen häufiger in einer für ein schnelles Verschmelzen ungünstigen Orientierung ein, sodass das beobachtete Prinzip "Ausrichten und Versintern" als eine reine Nano-Eigenschaft identifiziert wird.