Ab initio and Monte Carlo investigations of structural, electronic and magnetic properties of new ferromagnetic Heusler alloys with high Curie temperatures

Duisburg, Essen (2011), 128 S.
Dissertation / Fach: Physik
Fakultät für Physik
Duisburg, Essen, Univ., Diss., 2011
Abstract:
Ein großer Teil der aussergewöhnlichen thermomechanischen Eigenschaften martensitischer Legierungen, wie z. B. der Form-Gedächtniseffekt basieren auf dem martensitischen Phasenübergang. Die typische magnetische Formgedächtnislegierung (FSMA) ist Ni2MnGa. Ein technologischer Durchbruch konnte jedoch aufgrund von zu niedrigen Curie- undMartensittemperaturen und zu geringer Duktilität noch nicht erzielt werden. Das Ziel dieser Arbeit ist es neue FSMA zu finden, die den technologischen Ansprüchen gerecht werden. In dieser Arbeit werden verschiedene X2YZ Heusler Legierungen untersucht, in denen die X- und Y- Plätze größtenteils von Mn, Fe, Co und Ni und Z von Ga oder Zn besetzt werden. Eine große Herausforderung stellt dabei die Suche nach Materialklassen dar, die große magnetostriktive Verzerrungen, große magnetokristalline Anisotropieenergie, große Zwillingsgrenzenbeweglichkeit mit Übergangstemperaturen deutlich oberhalb Raumtemperatur verbinden. Eine solche Studie ist eine große Hilfe für Experimentalphysiker, interessante Untergruppen in der überwältigenden Anzahl von Kombinationsmöglichkeiten der Elemente im Periodensystem herauszufiltern. Die Zusammensetzung der neuen Systeme wurde systematisch variiert, mit dem Ziel, Trends in den Materialeigenschaften, z. B. als Funktion der Valenzelektronenzahl e/a zu finden. In einer Vielzahl der Systeme wird eine Konkurrenz zwischen der konventionellen X2YZ und der inversen (XY)XZ Heusler-Ordnung beobachtet. Ein Hauptaugenmerk dieser Arbeit richtet sich darauf, die Ursachen für diese konkurrierenden strukturellen Ordnungstendenzen zu finden. Im ersten Teil dieser Arbeit konnte die Genauigkeit und Zuverlässigkeit der ab initio und Monte Carlo Simulationen durch die Reproduktion des experimentellen Phasendiagramms von Ni-Mn-(Ga, In, Sn, Sb) bestätigt werden. Der linear steigende und fallende Gradient von TM und TC kann mittels Berechnung der Gesamt- und der freien Energie und einer genauen Analyse der magnetischen Austauschkopplungskonstanten rekonstruiert werden. Im zweiten Teil konzentriere ich mich auf die Mn-freien Ni-Co-Ga(Zn) und Fe-Co-Ga(Zn) Systeme. Im dritten Teil wird der Einfluss von Zn in Fe2CoGa1−xZnx untersucht und die Modifikationen der strukturellen, elektronischen und magnetischen Eigenschaften in Abhängigkeit von e/a diskutiert. Die Analyse der nächsten Nachbarschaften ermöglicht es, die Ursache für die Bevorzugung der kubisch inversen gegenüber der konventionellen Heusler Struktur herauszufinden. Im letzten Teil wird das interessante Ni-Co-Fe-Ga System vorgestellt. Die Phononendispersion von geordnetem (NiCo)FeGa weist starke Ähnlichkeit zum Prototyp Ni2MnGa auf und im ungeordneten System beobachtet man eine 2-fach modulierte Zwillingsstruktur. Diese theoretischen Resultate machen Ni-Co-Fe-Ga zu einem vielversprechenden Kandidaten für zukünftige Formgedächtnislegierungen.