Hagmeyer, Daniel:

Calciumphosphat-Hohlpartikel als Indikator einer supramolekularen Selbstorganisation von Aminosäuren im Wasser sowie die Herstellung vor Silber-dotiertem Hydroxylapatit

(2011), 198 S.
Dissertation / Fach: Chemie
Fakultät für Chemie » Anorganische Chemie
Duisburg, Essen, Univ., Diss., 2011
Abstract:
In dieser Arbeit wurde gezeigt, dass sich in Gegenwart der Aminosäuren O-Phospho-L-Tyrosin, L-Tyrosin, O-Phospho-L-Serin, L-Serin, und L-Alanin Calciumphosphat-Hohlpartikel herstellen lassen. Die Calciumphosphat-Hohlpartikel haben eine Größe zwischen 200 nm und 500 nm. Es wurde ebenfalls gezeigt, dass sich in Gegenwart der Dipeptide Serin-Tyrosin sowie Alanin-Tyrosin Calciumphosphat-Hohlpartikel mit einer Größe zwischen 200-300 nm herstellen lassen. Die Hohlpartikel bestehen aus einer Calciumphosphat-Schale, die sich aus kleinen 10 nm kleinen Calciumphosphat-Nanopartikeln aufbaut. Die Stärke der Schale liegt zwischen 10-30 nm. Mittels der Rasterkraftmikroskopie und der Kryo-Transmissionselektronenmikroskopie konnte bewiesen werden, dass die Partikel tatsächlich hohl vorliegen. Aus diesen Versuchen wird klar, dass die mit der Rasterelektronenmikroskopie beobachteten aufgebrochenen Partikel keine Trocknungsartefakte sind, sondern es sich in der Tat um hohle Strukturen handelt. Durch verschiedene Stabilitätstests konnte gezeigt werden, dass es sich bei den Hohlpartikeln um einen metastabilen Zustand handelt. Im zweiten Teil dieser Arbeit wurde eine supramolekulare Selbstorganisation von Aminosäuren bzw. Dipeptiden in Wasser gezeigt. Die Aminosäuren und Dipetide bilden Vesikel aus, die mittels der Nanoparticle Tracing Analysis und der Rasterkraftmikroskopie erstmals gezeigt werden konnten. Mittels der Elektrosprayionisations-Massenspektroskopie konnte eine pH-abhängige Clusterbildung von Aminosäuren nachgewiesen werden. Durch den Clusterbildungseffekt und NMR-Titration konnte gezeigt werden, dass es sich um eine elektrostatische Wechselwirkung zwischen einzelnen Aminosäuremolekülen bzw. Dipeptid¬molekülen handelt. Diese Wechselwirkung ist auf den zwitterionischen Charakter der Aminosäuren und Dipeptide zurückzuführen. Eine solche Selbstorganisation von Aminosäuren bzw. Dipeptiden wurde in der Literatur bisher nicht beschrieben.
Aus den im zweiten Teil dieser Arbeit beobachteten Aminosäurevesikeln konnte ein Modell für den Bildungsmechanismus erstellt und so die Bildung der Calciumphosphat-Hohlpartikel erklärt werden. In diesem Modell fungieren die Aminosäurevesikel als Templat für die Bildung der Calciumphosphat-Hohlpartikel.
Im letzten Teil dieser Arbeit wurde die Herstellung von Silber-dotiertem Hydroxylapatit gezeigt. Mit dem verwendeten kontinuierlichen Synthesever-fahren lässt sich Hydroxylapatit mit einem Silberanteil von bis zu 1,78 % Silber im Hydroxylapatit-Kristallgitter herstellen. Mittels Silber-Freisetzungsversuchen konnte gezeigt werden, dass bis zu 7,6 % von dem im Hydroxylapatit enthaltenen Silber über einen Zeitraum von 46 Tagen freigesetzt wurde. Eine Dialyseart, die noch getestet werden sollte, ist die Durchfluss-Dialyse, da es im menschlichen Organismus zu einem ständigen Austausch des Mediums um den verwendeten Apatit kommt.
Durch Bakterientests mit E. coli konnte auch die gewünschte antibakterielle Wirkung des Hydroxylapatits nachgewiesen werden. Durch Zelltests mit HeLa-Zellen konnte gezeigt werden, dass der Silber-dotierte Hydroxylapatit nicht zelltoxisch ist.
Mittels Calcinieren des entstandenen Silber-dotierten Hydroxylapatits bei 850 °C bzw. 1300 °C wurden alfa-Tricalciumphosphat und beta-Tricalciumphosphat mit einem Silberanteil von 1,71 Gew.-% und 0,20 Gew.-%Silber hergestellt.
Aufgrund der antibakteriellen Wirkung des hergestellten Silber-dotierten Hydroxylapatits, könnte seine Anwendung vor allem im medizinischen Bereich, insbesondere in der Chirurgie, von Interesse sein.

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