Zur Kalibrierung kinetischer Monte-Carlo-Simulation durch Molekulardynamik

Duisburg, Essen (2010), XIV, 128 Seiten
Dissertation / Fach: Physik
Fakultät für Physik » Theoretische Physik
Wolf, Dietrich (Doktorvater, Betreuerin)
Kratzer, Peter (GutachterIn)
Duisburg, Essen, Univ., Diss., 2010
Abstract:
Diese Arbeit befasst sich mit der Kalibrierung des von uns entwickelten atomistischen Modells zur Beschreibung des Sinterns von Nanopartikeln. Dieses Modell wird in Form einer kinetischen Monte-Carlo (KMC) Simulation implementiert, welche die Oberflächendiffusion auf dreidimensionalen Partikeln mit der fcc-Gitterstruktur untersucht. Als Wechselwirkungspotential zwischen den Atomen wurde das Lennard-Jones-Potential gewählt. Im ersten Schritt der Kalibrierung werden geeignete Werte der Simulationsparameter bestimmt. Die Optimierung des Energieparameters erfolgt durch Analyse der Energiebarrieren einiger ausgewählter Diffusionspfade mit Hilfe einer Molekularstatiksimulation. Die Untersuchung einer Tracer-Diffusion auf (111) und auf (100) Oberflächen mit Hilfe einer Molekulardynamiksimulation (MD) zeigt, dass die effektive Versuchsfrequenz der Diffusion stark von der lokalen Atomumgebung abhängt. Im zweiten Schritt findet ein direkter Vergleich zwischen KMC- und MD-Simulationen statt. Anhand des Verlaufs des Gyrationsradius zylindrischer Partikel wird die KMC-Simulation genauer kalibriert. Die Untersuchungen finden bei drei unterschiedlichen Temperaturen und für zwei verschiedene Systemgrößen statt. Durch den Vergleich wird ersichtlich, dass die Prozessraten für einige Diffusionspfade in der KMC-Simulation künstlich verstärkt werden müssen, damit das Sinterverhalten dem einer MD-Simulation entspricht. Die gezielte Erhöhung der Versuchsfrequenzen für diese Diffusionspfade um einen konstanten Faktor erweist sich als ausreichend, um das Sinterverhalten einer MD-Simulation mit guter Genauigkeit zu reproduzieren. Das Ergebnis der Kalibrierung ist ein überzeugender Konsens des Sinterverhaltens zwischen den KMC- und den MD-Simulationen. Die mittlere Abweichung des Gyrationsradius über den gesamten Zeitverlauf für alle untersuchten Temperaturen beträgt lediglich 3.8%. Die sich abzeichnende Abhängigkeit der Versuchsfrequenz von Temperatur und Systemgröße bewirkt nur eine Skalierung der Zeitachse und betrifft nicht das Sinterverhalten. Unsere KMC-Simulation stellt somit eine gute und effiziente Alternative zu MD-Simulationen dar.