Zeitaufgelöste Untersuchungen zum oxidativen Abbau selektiv laserphotolytisch erzeugter Alkoxy-Radikale unter NOx-reichen Bedingungen der Troposphäre

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In der vorliegenden Arbeit sind Prozesse des oxidativen Abbaus ausgewählter VOCs (Volatile Organic Compounds) mit Hilfe laserspektroskopischer Verfahren untersucht worden. Im ersten Teil der Arbeit wurden Geschwindigkeitskonstanten der Reaktionen einzelner n-Butoxy- und n-Pentoxy-Radikale quantitativ bestimmt. Der verwendete experimentelle Aufbau erlaubte den gleichzeitigen und zeitaufgelösten Nachweis von NO2 und OH-Radikalen. NO2 wurde mittels cw-LiF (Laser induzierte Fluoreszenz) nach Anregung bei einer Wellenlänge von 488 nm de-tektiert. Die Anregungswellenlänge stellte ein Argon-Ionenlaser bereit. Es konnte eine Nach-weisgrenze von etwa 1 x 1010 cm-3 erreicht werden. Im Gegensatz dazu wurden OH-Radikale durch Laserlangwegabsorption bei einer Wellenlänge von 308 nm nachgewiesen. Als Analy-senlichtquelle diente ein intern frequenzverdoppelter Ring-Farbstofflaser. Zur Verbesserung der Nachweisgrenze wurde der Laserstrahl in eine Multireflexionszelle nach White eingespie-gelt, so dass Absorptionsweglängen von ca. 40 m realisiert werden konnten. Diese führten zu einer Nachweisgrenze für OH-Radikale von 1 x 109 cm-3. Die Bestimmung individueller Geschwindigkeitskonstanten erfolgte mittels numerischer Simulation der experimentell gemessenen Konzentrations-Zeit-Profile. Dabei wurden die zu bestimmenden Geschwindigkeitskonstanten solange variiert, bis die simulierten Profile optimal an die gemessenen angepasst waren. Alle untersuchten Reaktionen wurden durch die Excimer-Laserphotolyse eines Bromal-kans bei einer Wellenlänge von 248 nm gestartet. Die primär gebildeten n-Alkyl-Radikale rea-gierten in Gegenwart von Sauerstoff und NO sehr schnell zu den entsprechenden Alkoxy-Ra-dikalen. Neben den Untersuchungen einzelner Alkoxy-Radikalreaktionen konnten in der vorlie-genden Arbeit erstmals NOCON-Faktoren direkt experimentell gemessen werden. Unter dem NOCON-Faktor eines VOCs versteht man das Verhältnis aus erzeugter NO2-Menge und abge-bauter VOC-Menge. Da NO2 unter den Strahlungsverhältnissen der Troposphäre sehr schnell in NO und O photolysiert wird, wobei über die Reaktion O + O2 ? O3 Ozon aufgebaut wird, erlauben NOCON-Faktoren Aussagen über die zeitliche Entwicklung der O3-Konzentration im Zuge einer photochemischen Smogepisode.
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Dokumententyp:
Wissenschaftliche Abschlussarbeiten » Dissertation
Fakultät / Institut:
Fakultät für Chemie » Physikalische Chemie
Dewey Dezimal-Klassifikation:
500 Naturwissenschaften und Mathematik » 540 Chemie
Stichwörter:
Reaktionskinetik, Atmosphärenchemie, Alkoxy-Radikale, VOC-Oxidation, NOCON-Faktoren
Sprache:
Deutsch
Kollektion / Status:
Dissertationen / Dokument veröffentlicht
Datum der Promotion:
16.12.1999
Dokument erstellt am:
16.12.1999
Promotionsantrag am:
14.01.2000
Dateien geändert am:
16.12.1999
Medientyp:
Text