A treatise on first-principles studies of ZnO as diluted magnetic semiconductor

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Verdünnte magnetische Halbleiter (DMS) sind bedeutende funktionale Materialien, die die zwei fundamentalen Aspekte des Elektrons nämlich Ladung und Spin zusammen nutzen, um neue Materialeigenschaften zu generieren. Im Rahmen von Mean-field Modellen wurde gezeigt, dass für verdünnte Halbleiter mit großer Bandlücke (die auf ZnO und GaN basieren) Ferromagnetismus bei Raumtemperatur möglich ist.

Dies hat zu einem großen Interesse an diesen Systemen geführt. Allerdings sind diese Ergebnisse immer noch Gegenstand intensiver Diskussion. Das Ziel der vorliegenden Dissertation ist die Untersuchung von ZnO, das mit Übergangsmetallen dotiert wurde im Rahmen der Dichtefunktionaltheorie (DFT). Die DFT ist eine genaue, im Prinzip parameterfreie Methode zur Modellierung von Materialeigenschaften, die die fundamentalen Wechselwirkungen des Elektronensystems mit den Kernen beschreibt. In dieser Arbeit werden intensive Studien von ZnO durchgeführt, die über die verallgemeinerte Gradientenkorrektur (GGA) für das Austausch-Korrelationsfunktional (Exc) hinausgehen, da die GGA den halbleitenden Charakter nicht hinreichend beschreiben kann. Eine Methode besteht darin der GGA im Rahmen des Hubbard-Modells eine extra Korrelationsenergie zuzufügen (GGA+U). Wir finden, dass U angewendet auf die Zn d-Orbitale zu einer besseren Beschreibung der Bandlücke führt und gleichzeitig die Zn d-Bänder zu tieferen Energien verschoben werden. Trotzdem ist die Bandücke nach wie vor deutlich kleiner als der experimentelle Wert. Eine andere Näherung, die verwendet wird, um Exc zu korrigieren, ist das von Heyd-Scuseria-Ernzerhof (HSE) vorgeschlagene abgeschirmte (screened) Hybridfunktional. Dabei wird die Austauschenergie anteilig aus screened Hatree-Fock- und GGA-Austauschenergie zusammengesetzt. Die Korrelationsernergie wird mittels GGA bestimmt. Auch diese Methode hat ihre Grenzen hinlänglich der Beschreibung der elektronischen Struktur von ZnO. Eine Lösung scheint die Kombination von GGA+U und Hybridfunktional zu sein, was im Rahmen dieser Arbeit untersucht wurde. Es wurden die Bandstrukturen von ZnO verglichen, die sich im Rahmen verschiedener Näherungen für Exc nämlich LDA, GGA, GGA+U und HSE mit unterschiedlichen Abschirmlängen (μ) ergaben. Die Untersuchungen lassen die Schlussfolgerung zu, dass die Verwendung von HSE+U die beste Beschreibung liefert.

Unter Verwendung der oben genannten Näherungen für Exc wurden die magnetischen Eigenschaften von TM (Cr, Mn, Fe, Co und Ni) dotiertem ZnO untersucht. Zuerst wurde die elektronische Struktur des TM dotierten ZnO im Rahmen der Korringa-Kohn-Rostoker (KKR)-Methode unter Verwendung der LDA und der Coherent Potential Approximation (CPA) bestimmt. Zur Berechnung der Austauschintegrale wurde der Formalismus von Liechtenstein verwendet. In anschließenden Monte Carlo Simulationen wurden die damit bestimmten Austauschintegrale zur Abschätzung der kritischen Temperatur benutzt. In einer Fallstudie wurde für Co dotiertes ZnO die Berechnung des magnetischen Phasendiagramms durchgeführt.

Weiterhin wurden Superzellenrechnungen unter Verwendung des Vienna Ab Initio Simulation Package (VASP) gemacht, um den Einfluss verschiedener Behandlungen von Exc zu untersuchen. Im Fall der GGA+U Approximation wurde U separat auf die d-Orbitale von Zn und TM angewendet sowie auch auf beide d-Orbitale gleichzeitig. Aus den Differenzen der Gesamtenergien folgt, dass in Anwesenheit von U alle TM Atome paramagnetisch sind. Dies könnte teilweise erklären, warum in experientellen Untersuchungen TM dotiertes ZnO keine ferromagnetischen Korrelationen gefunden werden. Ähnliche Schluß folgerungen ergeben sich in den meisten Fällen auch im Rahmen der HSE und HSE+U Näherung.

Ein aktuelles Thema bezüglich polarer Halbleiter wie ZnO ist der d0-Magnetismus. Obwohl bereits einige experimentelle Arbeiten für ZnO vorliegen, die Magnetismus aufgrund von intrinsischen Defekten und extrinsischen Defekten aufgrund von Dotierung mit Hauptgruppenelementen diskutieren, ist der Ursprung des Magnetismus nicht geklärt und immer noch Gegenstand aktueller Forschung. In der vorliegenden auf der GGA basierenden Arbeit wird gezeigt, dass für Zn-Leerstellen (VZn) und C auf dem Sauerstoffplatz (CO) eine endliche Spinpolarisation auftritt. The magnetische Energie liegt in den meisten Fällen unterhalb der Raumtemperatur. In diesem Zusammenhang wird auch diskutiert welche Bedingungen im Experiment zu einer Auslöschung der magnetischen Moments führen können.

Weiterhin wurden ZnO Cluster unter Verwendung von GGA und HSE Fuktionalen untersucht. Dabei zeigt sich, dass die in HSE-Rechnungen vorhergesagte Bindungslänge größer ist, als die mit GGA bestimmte Bindungslänge. Im Fall von GGA wurde auch die Magnetisierungsdichte aufgrund von VZn und CO untersucht.

Ein direkter Vergleich der Ergebnisse mit experimentellen Daten ist schwierig, da zwar eine Vielzahl von Ergebnissen für TM dotiertes ZnO vorliegen, diese aber meist von der Probenpräparation abhängen und für den Fall von d0-Magnetismus nur wenige elementspezifische Daten verfügbar sind. Die Stärke dieser Arbeit liegt daher in der Auffindung und Diskussion einer geeigneten theoretischen Beschreibung für magnetische Halbleiter wie ZnO.
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Dokumententyp:
Wissenschaftliche Abschlussarbeiten » Dissertation
Fakultät / Institut:
Fakultät für Physik » Theoretische Physik
Dewey Dezimal-Klassifikation:
500 Naturwissenschaften und Mathematik » 530 Physik
Stichwörter:
Diluted magnetic semiconductor (DMS), Density functional theory (DFT), Hybrid-functionals, d0-magnetism, ZnO
Beitragende:
Prof. Dr. Entel, Peter [Betreuer(in), Doktorvater]
Prof. Dr. Hergert, Wolfram [Gutachter(in), Rezensent(in)]
Sprache:
Englisch
Kollektion / Status:
Dissertationen / Dokument veröffentlicht
Datum der Promotion:
24.04.2012
Dokument erstellt am:
16.05.2012
Promotionsantrag am:
14.12.2011
Dateien geändert am:
16.05.2012
Medientyp:
Text