Ultraschnelle zeitaufgelöste Elektronenbeugung an Adsorbatsystemen auf Siliziumoberflächen: Vibrationsanregung in Monolagen und Dynamik von Phasenübergängen

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Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurden ultraschnelle zeitaufgelöste Elektronenbeugungs-(TR-RHEED)-Experimente an verschiedenen Adsorbatsystemen auf Silizium-(Si)-Substraten durchgeführt. Durch Anwendung des Debye-Waller Effektes kann experimentell direkt die Schwingungsamplitude der angeregten Adsorbatatome als Funktion der Zeit verfolgt werden. Blei (Pb) bildet auf Si(111) bei einer Bedeckung von 4/3 Monolagen eine (√3x√3)-Rekonstruktion aus. Im TR-RHEED-Experiment wird das transiente Verhalten der Intensität der Beugungsreflexe aufgezeichnet. Nach der Anregung mit dem fs-Laserpuls bricht die Intensität auf Grund des Debye-Waller-Effektes ein. Das zeitliche Verhalten des Abregeprozesses kann durch zwei exponentielle Funktionen beschrieben werden: eine schnelle Zeitkonstante von 100 ps und eine deutlich langsamere von 2800 ps. Diese beiden Zeitkonstanten werden zwei unterschiedlichen Phononenmoden des Blei-Adsorbats zugeordnet. Der große Unterschied zwischen den Zeitkonstanten und damit der Kopplung zum Substrat wird durch die Bindungsgeometrie im Strukturmodell erklärt. Zur Bestätigung dieses Erklärungsansatzes wurden TR-RHEED-Experimente an der (√7x√3)-Rekonstruktion von Pb auf Si(111) durchgeführt. Diese (√7x√3)-Phase mit einer Bedeckung von 1.2 Monolagen zeigt ähnliche strukturelle Elemente. Das transiente Verhalten kann mit denselben zwei Zeitkonstanten beschrieben werden. Darüber hinaus wurden erste Experimente an der β (√3x√3)-Phase von Pb/Si(111) durchgeführt. Diese β (√3x√3)-Rekonstruktion mit einer Bedeckung von 1/3 Monolagen Pb weist einen Phasenübergang zur (3x3)-Rekonstruktion auf, der auch experimentell beobachtet werden konnte. Weitere untersuchte Adsorbatsysteme sind: (√3x√3)Ag/Si(111), (√3x√3)In/Si(111), (√31x√31)In/Si(111) und (√3x√3)Bi/Si(111). Im zweiten Teil der vorliegenden Arbeit wurde erstmalig die strukturelle Dynamik von Oberflächen-Phasenübergängen mit TR-RHEED untersucht. Als erstes Modellsystem wurde der Si (001) c(4x2)-(2x1)-Ordnungs-Unordnungs-Phasenübergang gewählt. Die Dynamik dieses Phasenübergangs kann mit TR-RHEED beobachtet werden; die Laue-Ringe, auf denen die c(4x2)-Reflexe liegen, verschwinden im zeitlichen Überlapp nahezu vollständig. Der beobachtete Intensitätseinbruch in den (2x1)-Reflexen ist jedoch sehr klein. Auf Grund der direkten Bandlücke von Silizium kann eine direkte Absorption der Photonen in der Silizium-Oberfläche ausgeschlossen werden. Stattdessen wird die Anregung des Phasenübergangs durch eine Absorption im Oberflächenzustand der gebuckelten Dimere erklärt. Außerdem wurde der Peierlsartige Phasenübergang von In/Si(111) (4x1)-(8x"2") ausführlich analysiert. Der Phasenübergang kann mit zeitaufgelöstem RHEED sehr deutlich beobachtet werden: die Reflexe der (8x“2“)- verschwinden, während zeitgleich die Intensität in denen der (4x1)-Rekonstruktion ansteigt. Der Intensitätsanstieg kann nicht mit einem einfachen Debye-Waller-Effekt erklärt werden, es findet ein echter struktureller Übergang auf der Oberfläche statt. Es werden fluenz- und basistemperaturabhängige Messungen präsentiert, wodurch gezeigt werden kann, dass eine elektronische Anregung und keine thermische Anregung die Tieftemperatur-Phase zerstört. Es kann zwischen einer kompletten strukturellen Neubildung der (8x“2“)-Rekonstruktion (Zeitkonstante von etwa 500 ps) und einer Fortbildung von Keimzellen um zusätzliche Adsorbatatome herum (runter bis zu 50 ps) unterschieden werden. Darüber hinaus kann ein thermisches Abkühlen vor der Strukturänderung beobachtet werden, wenn die Oberfläche über die Phasenübergangs-Temperatur erwärmt wird (Zeitkonstante bis zu 2000 ps).
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Dokumententyp:
Wissenschaftliche Abschlussarbeiten » Dissertation
Fakultät / Institut:
Fakultät für Physik
Dewey Dezimal-Klassifikation:
500 Naturwissenschaften und Mathematik » 530 Physik
Stichwörter:
zeitaufgelöste Elektronenbeugung, Pb/Si(111), In/Si(111), Si, Vibrationsanregung, Phasenübergänge
Beitragende:
Prof. Dr. Horn-von Hoegen, Michael [Betreuer(in), Doktorvater]
Prof. Dr. Aeschlimann, Martin [Gutachter(in), Rezensent(in)]
Sprache:
Deutsch
Kollektion / Status:
Dissertationen / Dokument veröffentlicht
Datum der Promotion:
11.04.2011
Dokument erstellt am:
31.05.2011
Promotionsantrag am:
30.12.2010
Dateien geändert am:
31.05.2011
Medientyp:
Text