Wassertransport in Gasdiffusionsmedien für PEM Brennstoffzellen: Experimentelle und Numerische Untersuchungen

Dipl. Ing. FH Roth, Jörg

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Der Transport von flüssigem Wasser in teilgesättigtem, hydrophobem Kohlefaserpapier wird für die Verwendung in Polymerelektrolytbrennstoffzellen untersucht und mit der oft angewandten Zwei-Phasen-Beschreibung, basierend auf Darcys Gesetz, verglichen. Weiterhin werden die ersten Schritte unternommen, die zur modellbasierten Entwicklung von Gasdiffusionsmedien notwendig sind. Für die experimentelle Untersuchung von Flüssigwassertransport werden zwei selbst entwickelte Ex-situ-Verfahren vorgestellt. Bei dem ersten handelt es sich um eine neu entwickelte, auftriebsbasierte Messung der Druck-Sättigungs-Beziehungen in dünnen porösen Materialien mit einer Genauigkeit von 0.5 kPa für die Druckmessung und ± 5 % für die Bestimmung der Sättigung. Das zweite Verfahren dient zur Bestimmung des Druckverlustes in Abhängigkeit des Wasserflusses unter für Brennstoffzellen relevanten Flussraten im Bereich von µl/s. Sowohl nasse als auch trockene Randbedingungen werden an Toray 060 Kohlefaserpapier, imprägniert mit 7 % und 10 % PTFE, untersucht. Begleitet werden die Experimente von analytischer und numerischer Simulation. Dabei werden die Materialstruktur und die Flüssig-Feststoff-Phasen-Wechselwirkung aufgelöst. Es werden einströmendes und ausfließendes Verhalten an einer Geometrie, bestehend aus sechs Fasern mit unterschiedlichen Kontaktwinkeln und Randbedingungen, mit der Software "Surface Evolver" untersucht. Weiterhin wird bildgebende Kernspinresonanz im Hinblick auf die Anwendbarkeit auf In-situ-Brennstoffzellentests diskutiert. Dies dient zur Bewertung der Ergebnisse der Ex-situ- und Simulationsarbeiten. Hierbei liegt der Schwerpunkt auf der Bildgebung der Flüssigwasserverteilung in einer in Betrieb befindlichen Brennstoffzelle in 2D und 3D. Die Vereinbarkeit von Kernspinresonanzexperiment und Brennstoffzellenexperiment in Bezug auf Materialauswahl, Betriebstemperatur und Stromdichte wird überprüft. Mit der bildgebenden Kernspinresonanz wird die Flüssigwasserverteilung bei unterschiedlichen Stromdichten, Stöchiometrien und Brennstoffzellen untersucht, die mit unbehandelten, hydrophoben und mit mikroporöser Beschichtung ausgestatteten Diffusionsmedien aufgebaut sind. Mit dem 2D-Verfahren werden die dynamischen Aspekte des Verhaltens der Brennstoffzelle betrachtet. Die erreichte räumliche Auflösung sind Blockgrößen von 625 µm x 313 µm x 20 µm bei einer zeitlichen Auflösung von 2 h in 3D; hingegen ist eine räumliche Auflösung von 313 µm x 20 µm bei einer zeitlichen Auflösung von 1 min beim 2D-Verfahren möglich. Es wird eine starke Beeinflussung der Kernspinresonanz-Verfahren nach Stand der Technik mit dem Brennstoffzellenbetrieb beobachtet. Nur bei einem Betrieb der Brennstoffzelle nahe Raumtemperatur (<= 50 °C), kleinen Stromdichten (~0,1 A/cm²) und Diffusionsmedien mit vergleichsweise geringer elektrischer Leitfähigkeit (SGL 21AA) kann mit der Kernspinresonanz flüssiges Wasser sichtbar gemacht werden. Unter solchen Bedingungen zeigt die 3D-Bildgebung eine große Wassersättigung nahe der Grenzfläche zur Membran sowie nahe des Steges in der Gasverteilerstruktur auf der Kathodenseite. Im Inneren des Diffusionsmediums auf der Kathode ist die Wassersättigung gering. In der Nähe und an der Kontaktzone zwischen dem Diffusionsmedium auf der Kathodenseite sowie dem Gaskanal ist die Sättigung gering und nur nahe der Membran hoch. Sowohl dieses Ergebnis als auch das Resultat der dynamischen 2D-Untersuchung, die ein pulsierendes Wassertransportverhalten anzeigt, sind in übereinstimmung mit den Ergebnissen der Ex-situ-Permeationsuntersuchung. Dabei kommt zu Tage, dass die Bedingungen, die an der Materialgrenzfläche eines dünnen, porösen Materials, wie dem Diffusionsmedium, eine größere Rolle spielen als die Materialeigenschaften im Inneren. Diese Beobachtung wird auch durch die Freie-Oberflächen-Simulation gestützt. Die Untersuchungen zeigen an, dass die klassische, auf Darcys Gesetz beruhende Beschreibung des Wassertransports nicht in der Lage ist, den Wassertransport in Diffusionsmedien für Brennstoffzellen bei trockenen Randbedingungen oder in Fällen, in denen dynamische Aspekte von Bedeutung sind, zu beschreiben. Es hat sich gezeigt, dass die numerische Simulation das Potential besitzt, sowohl die Entwicklung von Diffusionsmedien als auch die Entwicklung einer verbesserten Konstitutivbeziehung zur Beschreibung des Wassertransports in Brennstoffzellen zu unterstützen.
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Dokumententyp:
Wissenschaftliche Abschlussarbeiten » Dissertation
Fakultät / Institut:
Fakultät für Ingenieurwissenschaften » Maschinenbau und Verfahrenstechnik » Institut für Energie- und Umweltverfahrenstechnik
Dewey Dezimal-Klassifikation:
600 Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften » 620 Ingenieurwissenschaften
Stichwörter:
Two Phase transport, PEM Fuel Cells, NMR, Free Surface Modeling
Beitragende:
Prof. Dr. rer. nat. Heinzel, Angelika [Betreuer(in), Doktorvater]
Prof. PhD. Iwan D. Alexander [Gutachter(in), Rezensent(in)]
Sprache:
Englisch
Kollektion / Status:
Dissertationen / Dokument veröffentlicht
Datum der Promotion:
20.08.2010
Dokument erstellt am:
22.10.2010
Promotionsantrag am:
27.04.2010
Dateien geändert am:
22.10.2010
Medientyp:
Text