Zur Schwingungs- und Photodesorptionsdynamik von Kohlenstoffmonoxid auf einer Silizium(100)-Oberfläche

Dateibereich 20079

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Dissertation_Lass.pdf01.07.2008 13:46:534,52 MB
Die Rolle schwingungsangeregter Adsorbatmoleküle bei Oberflächenreaktionen ist bis dato noch wenig geklärt. Im Unterschied zum Gasphasenmolekül ist hier vor allem der Energieaustausch mit dem Festkörper bestimmend für Anregungsdauer und -art des Moleküls und damit auch für dessen Reaktivität. Diese Arbeit widmet sich der Untersuchung des Energieflusses am Beispiel des Systems „Kohlenstoffmonoxid auf Silizium(100)“. Mithilfe der Reflektions-Absorptions-Infrarotspektroskopie (RAIRS) und der Summenfrequenzerzeugungsspektroskopie wurden die spektroskopischen Eigenschaften und die Lebensdauer der internen Streckschwingung des CO-Moleküls auf dieser Oberfläche untersucht. Die spektroskopischen Eigenschaften des CO-Moleküls auf der Si(100)-Oberfläche ändern sich nur wenig in Abhängigkeit von Oberflächenbedeckungsgrad und Probentemperatur. Die experimentell beobachtete Adsorptionskinetik wird qualitativ erklärt mithilfe einer kinetischen Monte-Carlo-Simulation. Bei den Experimenten zur Schwingungslebensdauermessung wurde der Einfluss diverser Faktoren wie Ladungsträgerdichte im Substrat, von Oberflächendefekten und Inhomogenitäten der Adsorbatschicht (Isotopomerengemische) auf die Schwingungslebensdauer beleuchtet. Die Schwingungslebensdauer bewegt sich mit rund 2,5 ns in einem für Adsorbate auf Halbleitern typischen Bereich und nimmt als Folge einer Störung der Adsorbatschicht ab. Aus den Ergebnissen wird die Schlussfolgerung gezogen, die Schwingungsenergieübertragung verlaufe über die simultane Anregung von niederfrequenten Schwingungsmoden und Phononen. Der Einfluss von Störungen der Adsorbatmonolage auf die Schwingungslebensdauer wird qualitativ erklärt durch die Ausbildung eines Phononenbandes mit Delokalisierung der Schwingungsenergie. Eine Wechselwirkung mit dem elektronischen System des Substrats wird nicht festgestellt. Umgekehrt werden Indizien dafür präsentiert, daß die Anregung höherer Schwingungsniveaus von Adsorbaten durch mittels UV-Bestrahlung erzeugte „heiße“ Elektronen im Substrat erfolgen kann.
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Dokumententyp:
Wissenschaftliche Abschlussarbeiten » Dissertation
Fakultät / Institut:
Fakultät für Chemie » Physikalische Chemie
Physics and Astronomy Classification Scheme:
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Dewey Dezimal-Klassifikation:
500 Naturwissenschaften und Mathematik » 540 Chemie » 541 Physikalische Chemie
Stichwörter:
Silizium, Si(100), CO, RAIRS, SFG, zeitaufgelöste Spektroskopie, Schwingungsdynamik, time-resolved spectroscopy, vibrational dynamics
Beitragende:
Prof. Dr. Hasselbrink, Eckart [Betreuer(in), Doktorvater]
Prof. Dr. Bonn, Mischa [Gutachter(in), Rezensent(in)]
Sprache:
Deutsch
Kollektion / Status:
Dissertationen / Dokument veröffentlicht
Datum der Promotion:
19.05.2008
Dokument erstellt am:
19.06.2008
Promotionsantrag am:
14.03.2008
Dateien geändert am:
01.07.2008
Medientyp:
Text
Rechtliche Vermerke:
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