Zur Wechselwirkung dendritischer, Thiol-funktionalisierter Monolagen mit Goldnanopartikeln

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Zielsetzung : Interdisziplinäre Arbeit im Bereich der Nanotechnologie/“Neue Materialien“. Verwendung fanden die Arbeitsfelder Polymer- und Kolloid-(Metallnanopartikel)-Chemie und Oberflächenbeschichtung. Bei den zu verwendenden Polymeren handelt es sich um Dendrimere, die der Klasse der hyperverzweigten Makromoleküle zuzuordnen sind. Desweiteren wurden Metallnanopartikel verwendet, genauer Au55-Cluster (Cluster, bestehend aus 55 Goldatomen). Aufgabenstellung: Der Aufgabenstellung zu dieser Arbeit gehen Ergebnisse im Bereich der Herstellung ligandfreier Metallnanopartikel voraus, die seinerzeit in der Fachwelt für viel Aussehen gesorgt haben. Für die Entstehung dieser Teilchen wurde im Dreidimensionalen ein Mechanismus postuliert. Die Aufgabenstellung sah die Übertragung des verwendeten Systems in eine zweidimensionale Umgebung vor, in der der vorangestellte Mechanismus bestätigt oder dementiert werden sollte. Für die Erfüllung der gestellten Aufgabe mußte zunächst die Anordnung geschlossener Dendrimer-Monolagen auf festen Substraten bewerkstelligt werden, auf denen Goldcluster-Monolagen abgelegt und hinsichtlich ihres Verhaltens zu ihrer Unterlage untersucht werden sollten. Methodik: Für die Präparation von Monolagen auf Substraten wurden mehrere verschiedene Techniken angewendet, wie: Langmuir-Blodgett-Technik, Absenktechnik (Surface Lowering Methode), Spin Coating. Details: Die Absenktechnik bedient sich des Absenkens von auf einer Wasseroberfläche gespreiteten Filmen. Auf Silizium-Substraten konnten mittels dieser Technik Dendrimer-Monolagen mit einer Schichtdicke von 2 nm abgelegt werden, die zu 99% geschlossen sind. Das Ablegen der Cluster-Lösung auf einer Dendrimer-Schicht unter Wasserabschluss (um die Reaktionszeit zu verlängern) sollte Cluster-Monolagen erzeugen, führte allerdings zur Bildung von Mikrokristalliten im Randbereich. Diese in Form von Rhombendodekaedern vorliegenden goldhaltigen Kristallite konnten im REM, TEM, XPS und AFM abgebildet und charakterisiert werden. Die Mikrokristallite konnten auch ohne Anwesenheit der Dendrimere unter Anwendung einer klassischen Kristallisationstechnik gezielt synthetisiert werden und wiesen dieselben Eigenschaften auf wie die in Gegenwart der Dendrimere erhaltenen. Die Dendrimere haben folglich keinen Einfluss auf die Bildung der Mikrokristallite. Im Innenbereich der Proben konnte durch Zusammenschieben der aufliegenden Schicht ein Goldsignal in den aufgeworfenen Randbereichen aus aufkonzentriertem Dendrimer-Material mittels EDX detektiert werden. Bei einer Schichtdicke von 2,7 nm wurde auf die Anwesenheit von Clustern in der Dendrimer-Schicht geschlossen. Die Proben unterlagen einem Alterungsprozeß. Nach einigen Tagen bildeten sich kleine goldhaltige Partikel, die als Nanokristallite bezeichneten werden. Abschließend kann festgehalten werden, dass mittels Spin Coating unter Inertgas-Atmosphäre eine geschlossene Dendrimer-Monolage präpariert werden kann, die in der Lage ist, über einen Self-assembly-Prozess eine ungeordnete, aber geschlossene Cluster-Monolage zu binden. Ergebnis: Setzt man unter einer Inertgasatmosphäre präparierte Cluster-Monolage Umgebungsbedingungen wie Luft und Wasser aus, bilden sich unter Zusammenwirken mit in den Kavitäten der Dendrimere gespeichertem Dichlormethan Nanokristallite. Ihre Bildung kann durch Lagerung der Oberflächen unter Inertgas-Atmosphäre vermieden werden. Die Dendrimer-Schicht spielt bei der Bildung der Nanokristallite eine noch nicht näher definierbare Rolle.
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Dokumententyp:
Wissenschaftliche Abschlussarbeiten » Dissertation
Fakultät / Institut:
Fakultät für Chemie
Fakultät für Chemie » Anorganische Chemie
Dewey Dezimal-Klassifikation:
500 Naturwissenschaften und Mathematik » 540 Chemie
Sprache:
Deutsch
Kollektion / Status:
Dissertationen / Dokument veröffentlicht
Datum der Promotion:
05.02.2004
Dokument erstellt am:
05.02.2004
Promotionsantrag am:
09.03.2004
Dateien geändert am:
05.02.2004
Medientyp:
Text