Kokristallisation mit schwachen und starken Wasserstoffbrücken

Addukte, Netzwerke, Interkalate und Clathrate

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Die Kristallkonstruktion beschäftigt sich mit der Synthese, Analyse und Vorhersage von Kristallpackungen. Thema der vorliegenden Arbeit ist die Untersuchung von Wasserstoffbrückenbindungen unter Beteiligung der Ethinylgruppe. Als Methodik wurde die Untersuchung von Kokristallen, insbesondere des Ethins, gewählt, bei denen die Akzeptorkomponente jeweils verändert wurde. Vielversprechende Akzeptorkomponenten wurden entsprechend den Ergebnissen einer eigenen Analyse repräsentativer Ethinylverbindungen der CSD unter Berücksichtigung früherer Untersuchungen ausgewählt. Es gelang die Darstellung von zwei Kokristallen des 1,3,5-Triethinylbenzols, acht Kokristallen des Ethins und fünf Gashydraten, darunter das des Ethins. Zu Vergleichszwecken wurden sechzehn weitere Packungen analysiert, zumeist die literaturbekannten Packungen der Einzelsubstanzen neben drei Kokristallen des Broms. Als Ergebnis der vergleichenden Analysen kann festgehalten werden: Ethin und die Ethinylgruppe bilden Wasserstoffbrückenbindungen zu den Akzeptormolekülen, wenn keine stärkeren Wasserstoffbrückendonoren vorliegen. Einige Merkmale der Packungen der reinen Substanzen bleiben erhalten. Es bilden sich jedoch auch neue Muster und insbesondere auch neue Netzwerke mit Ethin bzw. der Ethinylverbindung. Die Kokristalle des Ethins zeigen große Ähnlichkeit mit den jeweilig vergleichbaren Kokristallen des Broms. Die Dimensionalität der gebildeten Netzwerke konnte nicht vorhergesagt werden. Sie war unabhängig von der Anzahl der Wasserstoffbrückenakzeptorpositionen. Wenn stärkere, z.B. hydroxylische, Wasserstoffbrückendonoren vorhanden sind, bilden zunächst diese ein Netzwerk mit entsprechenden Akzeptoren, dann erst folgen die Wasserstoffbrückenbindungen des Ethins. Entsprechend der Dimensionalität des zuerst gebildeten Netzwerks führt dies zu Einschlussverbindungen: mit Methanol zu einem Interkalat und mit Wasser zu einem Gashydrat. Somit konnte gezeigt werden, dass das gewählte Vorgehen geeignet ist, wichtige, neue Informationen über Wasserstoffbrückenbindungen der Ethinylgruppe zu erhalten. Besonders die Kokristalle von Ethin erlauben Einblicke in das Wechselspiel schwacher und starker Wasserstoffbrückenbindungen in Mehrkomponentensystemen, dessen Verständnis für viele technische und biologische Fragestellungen von großer Bedeutung ist. Die hier begonnenen Arbeiten können und müssen jedoch noch in Breite und Tiefe fortgeführt werden, um ein umfassendes Bild der intermolekularen Wechselwirkungen der Ethinylgruppe zu erhalten.
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Dokumententyp:
Wissenschaftliche Abschlussarbeiten » Dissertation
Fakultät / Institut:
Fakultät für Chemie
Fakultät für Chemie » Anorganische Chemie
Dewey Dezimal-Klassifikation:
500 Naturwissenschaften und Mathematik » 540 Chemie
Stichwörter:
Kristallkonstruktion, crystal engineering, Kristallzucht, Röntgenbeugungsmethoden, Gashydrate, Acetylen
Sprache:
Deutsch
Kollektion / Status:
Dissertationen / Dokument veröffentlicht
Datum der Promotion:
20.12.2002
Dokument erstellt am:
20.12.2002
Promotionsantrag am:
06.06.2003
Dateien geändert am:
20.12.2002
Medientyp:
Text