Stabilisierung von NO+ in Na-beta"-Al2O3 und KSbO3 durch Ionenaustausch sowie impedanzspektroskopische Untersuchungen zu ihrer Wechselwirkung mit NOx

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Bedingt durch die stete Zunahme des Kraftfahrzeugverkehrs in den vergangenen Jahrzehnten hat die Umweltbelastung durch das Gas NO extrem zugenommen. Derzeit ist jedoch noch kein technisch relevanter NO-Sensor für den Einsatz im heißen Kfz-Abgas bekannt. In einem Patent von C. Plog et al. aus dem Jahr 1997 wird eine NO-beta"-Al2O3-Keramik zur Konstruktion eines einfachen potentiometrischen NO-Sensors ähnlich der bekannten Lambdasonde vorgeschlagen. Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurden die Optimierung des Sensormaterials hinsichtlich Austauschgrad versucht sowie impedanzspektroskopische Untersuchungen zur ihrer Wechselwirkung mit NOx zum Verständnis der Sensorfunktion durchgeführt. Der NO+-Austausch in Keramiken der Schichtstruktur Na-beta"-Al2O3 und der drei-dimensionalen Kanalstruktur von kubischem KSbO3 erfolgte in der Schmelze des NO+-haltigen Addukts NOCl?AlCl3. Anhand der Bestimmung des Restnatrium- bzw. Restkaliumgehaltes konnte der vollständige NO+-Austausch in der Schmelze nach-vollzogen werden. Jedoch konnte dieses Rohprodukt infolge des Einbaus von H3O+ bei der Aufarbeitung nicht isoliert werden. Na,NO-beta"-Al2O3 ist bis ca. 100°C beständig, (K,NO)SbO3 bis ca. 300°C. Wie temperaturabhängige impedanzspektroskopische Untersuchungen an Na-beta"-Al2O3-Pulverpreßlingen zeigten, wurde die Aktivierungsenthalpie des Korngrenz-prozesses in Gegenwart von NO unterhalb von 550°C durch der Bildung von NaNO2- und NaNO3-Sekundärphasen an den Korngrenzen bestimmt. Bei partialdruck-abhängigen Untersuchungen bei 800°C nahm die Korngrenzleitfähigkeit mit dem NO-Partialdruck zu, was auf das Ausheilen thermisch bedingter Sauerstoffdefekte an den Korngrenzen zurückgeführt werden konnte. Hingegen wurde KSbO3 in Gegenwart von NO infolge der Reduktion von Sb-V zu Sb-III zum gemischten Elektronen-/Ionenleiter, worauf das uneinheitliche Leitfähigkeitsverhalten hindeutete. Somit kann abschließend gesagt werden, daß Na,NO-beta"-Al2O3 und (K,NO)SbO3 als Material zur Konstruktion eines NO-Sensors im heißen Kfz-Abgas aufgrund ihrer Temperaturstabilität nicht uneingeschränkt eingesetzt werden können.
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Dokumententyp:
Wissenschaftliche Abschlussarbeiten » Dissertation
Fakultät / Institut:
Fakultät für Chemie » Anorganische Chemie
Dewey Dezimal-Klassifikation:
500 Naturwissenschaften und Mathematik » 540 Chemie
Stichwörter:
Stickstoffmonoxid, Sensorik, Na-beta"-Alumina, Kaliumantimonat, Nitrosylionen, Ionenaustausch, Impedanzspektroskopie
Sprache:
Deutsch
Kollektion / Status:
Dissertationen / Dokument veröffentlicht
Datum der Promotion:
16.05.2001
Dokument erstellt am:
16.05.2001
Promotionsantrag am:
20.07.2001
Dateien geändert am:
16.05.2001
Medientyp:
Text